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Chuck Bartowski è un ragazzo di 26 anni di Burbank, contea di Los Angeles (California), dove lavora come esperto di computer al banco d'assistenza del negozio di elettronica Buy More insieme al suo migliore amico Morgan Grimes. Chuck vive con la sorella Ellie Bartowski ed il futuro cognato Devon Woodcomb, entrambi medici, i quali non perdono occasione per incoraggiarlo sia nella vita professionale che sentimentale.

All'inizio della prima stagione Chuck riceve una e-mail da un suo vecchio compagno di università, Bryce Larkin, che si rivela essere un agente della CIA; quando apre la e-mail, un supercomputer neurale chiamato Intersect, contenente l'intero database governativo, si installa nel suo cervello. Sia la NSA sia la CIA inviano poi degli agenti, rispettivamente il maggiore John Casey e l'agente Sarah Walker, per recuperare i dati.

Inizialmente Chuck non è in grado di utilizzare l'Intersect a suo piacimento: il computer neurale si attiva automaticamente alla vista di volti, voci e parole chiave presenti nei fascicoli segreti, dando al ragazzo dei brevi "flash" contenenti le relative informazioni.

Vista l'impossibilità di recuperare i dati, la CIA decide di sfruttare Chuck come risorsa, al pari di un analista. Al fine di preservare la sua sicurezza, Chuck deve mantenere la sua occupazione al Buy More e tenere il tutto segreto sia alla sua famiglia che agli amici. Gli agenti Casey e Walker rimangono accanto a Chuck, con la copertura rispettivamente di collega al Buy More e fidanzata, che lavorerà nella panineria Weinerlicious prima e nella yogurteria Orange&Orange poi, vicino al negozio di elettronica.