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Dean fugge miracolosamente dall'Inferno, risvegliatosi confuso e frastornato in una tomba. È stato salvato da un angelo di nome Castiel per ordine di Dio, che ha bisogno del cacciatore per combattere la guerra che sta per iniziare. Sam ha ulteriormente sviluppato le sue capacità paranormali con l'aiuto di Ruby durante i mesi in cui Dean è deceduto. È presto rivelato che Dean è stato riportato alla vita per contribuire a fermare il piano di Lilith, che consiste nel rompere i 66 sigilli necessari per liberare Lucifero dalla sua gabbia, e dare inizio all'Apocalisse. I sigilli, che non sono altro che atti di violenza e omicidio, si rompono uno dietro l'altro e neanche le forze del Paradiso sembrano bastare per fermarli. Dean e Sam si allontanano sempre di più, poiché il primo ha paura delle decisioni del fratello che, dietro suggerimento di Ruby, beve sangue demoniaco per rafforzare i suoi poteri. Castiel rivela a Dean il suo destino, ovvero fermare l'avanzata di Lucifero ed impedire l'Apocalisse. Incontrano inoltre un uomo di nome Chuck, che si rivelerà essere un profeta del Signore, e i due cacciatori scoprono di avere un altro fratello, Adam. L'ultimo sigillo da spezzare è il sacrificio stesso di Lilith. Sam, credendo di poter porre fine al ritorno di Lucifero con i suoi poteri, viene spinto da Ruby a uccidere il demone. Dean, rallentato dall'angelo Zaccaria, il capo di Castiel, non raggiunge in tempo il fratello per evitare la rottura dell'ultimo sigillo. I due Winchester non possono fare altro che assistere impotenti alla liberazione di Lucifero.